10月初，红六军团在贵州石阡县的甘溪镇突遇强敌。在敌军24个团的围攻下，红六军团先后被截为四段，减员2/3。面临险境，李达主张：要想生存下去，必须尽快找到在湘黔一带活动的贺龙部。他迅速集合所部组成特务团，继续和追击的强敌周旋达9天之久，直到与贺龙领导的红三军会合。在此前后，他命令所部电台时刻处于开机状态，想方设法地联系上了红六军团指挥部的电台。24日，他引导红三军找到了在绝境中苦撑的红六军团主力，两军在贵州印江县的木黄镇胜利会师。后来，任弼时提到：没有李达，红六军团生存不易，后来能成立红二方面军，李达居功至大。
10月底，红三军恢复红二军团番号，贺龙任军团长。为加强两军联系，任弼时、李达分别调任红二军团政委、参谋长。同时决定，两军团在今后行动中互相呼应，“两军团的行动由二军团统一指挥”，形成一支强大的战略突击力量。因此，转任红二军团参谋长的李达事实上是两军团(共8000人)统一的参谋长。到职后，李达协助贺龙等制定了湘西攻势作战计划，并参与指挥两军团“八千健儿，挥戈东向”，先后取得了湖南永顺县龙家寨战斗(歼敌3个旅大部)、桃源县浯溪河战斗(歼敌近2个团)的胜利，为开辟湘鄂川黔苏区作出了重要贡献。红二、红六军团的行动，极大地震动了蒋介石，他急忙命令正在湘西南阻截、追击中央红军的国民党军第19师、16师、26师兼程北进，转而阻截、追击红二、红六军团，这在客观上使中央红军的压力相对减轻。
1934年底，中共湘鄂川黔苏区省委、省军区、省革命委员会成立，任弼时担任省委书记兼省军区政委，贺龙担任省革命委员会主席兼省军区司令员。任弼时曾回忆说：由于我不是军事干部出身，所以必须要有在红二、红六军团都有影响的同志来帮助我。找谁呢?我想到了李达同志。他先后在红六、红二军团当过参谋长，和萧克、贺龙、王震都关系密切，所以他是我在军事上的参谋长，事实上是湘鄂川黔省军区参谋长。
在繁忙的战事之余，李达始终关注部队的指挥、参谋业务建设。在与红六军团会师前，红二军团师、团司令部十分简单，有的师司令部只有一名参谋长、一名作战文书、一个管理科长及几名副官，团司令部则只有团长和作战文书实际负责司令部工作，和“建设正规化红军”的要求相去甚远。在贺龙的支持下，他积极充实红二军团师、团司令部的作战、通信、侦察、管理各科，选准配齐各类参谋人员，并组织参谋人员集训，学习作战、侦察、使用地图等知识，使红二军团也很快拥有了强大的智囊团，涌现出王尚荣等杰出参谋精英。1935年1月，在湖南大庸县丁家溶村，李达又专门组织红二、红六军团各部队进行技、战术训练，抽调部分连、排级干部开办训练班，学习射击、投弹、刺杀三大技术和队列训练。为提高两军团的战术素养，他还叫参谋人员印发红六军团带出来的、刘伯承翻译的《苏联红军步兵战斗条令》下发各部队。上述举措，极大地提高了红二、红六军团的战斗力，贺龙曾高兴地说过：林冲是八十万禁军教头，你李达是八千红军的总教官。我看，不是林冲强过你十倍，是你强过他十倍。
1935年3月―10月，任弼时、贺龙、李达率领红二、红六军团粉碎了敌人的“围剿”，两军团总兵力也发展到21000多人。蒋介石调动130个团兵力随即卷土重来，向湘鄂川黔苏区发动第三次“围剿”。同年11月，任弼时、贺龙率领红二、红六军团主动撤离湘鄂川黔苏区，南下湘黔边，实行战略转移。期间，李达协助任、贺组织指挥了突破乌江战斗、将军山战斗、乌蒙山回旋战以及强渡金沙江、翻越大雪山等重大军事行动。
1936年7月2日，任、贺所部与红四方面军在四川甘孜胜利会师。经过长期转战，红二、红六军团总兵力仍有14000多人。根据中央军委命令，以红二、红六军团及罗炳辉所部三十二军组成红二方面军，贺龙任总指挥，任弼时任政委，李达任参谋长。10月，李达组织指挥部队抢占渭水，突破敌军堵截，在甘肃会宁县将台堡与红一方面军会师，胜利完成长征战略任务。
